Dynamik von Elektronen in Oberfl?chen-modifizierten Photokathoden

Das vorliegende Forschungsvorhaben zielt darauf ab, die grundlegenden Prozesse zu verstehen, welche die Elektronendynamik und Energetik prototypischer Photoelektroden-Oberfl?chen, der zugeh?rigen internen, oberfl?chennahen Grenzfl?chen und ?hnlicher Modellsysteme im Hinblick auf die photoelektrochemische Wasserstofferzeugung bestimmen. Die genauen Mechanismen der Elektronentransferprozesse an Grenzfl?chen und ihre Dynamik sind noch nicht ausreichend verstanden. Wir schlagen vor, die elektronischen und chemischen Eigenschaften der Oberfl?chen von III-V-Verbindungshalbleiter-basierten Absorbersystemen gezielt zu modifizieren, um so Mehrelektronenprozesse zu f?rdern. Die zeitaufgel?ste Zwei-Photonen-Photoemission (tr-2PPE) erlaubt eine explizit Oberfl?chen-sensitive Analyse und wird hier mit Dichtefunktionaltheorie (DFT)-basierten numerischen Simulationen kombiniert, um ein grundlegendes Verst?ndnis der wichtigsten Elektronentransfer- und Rekombinationsprozesse zu erhalten. Tr-2PPE ist eine einzigartige Methode, die direkt die kinetische Energie und Dynamik von photoemittierten Elektronen untersucht, und somit gleichzeitig die elektronische Struktur und zeitliche Besetzung oberfl?chennaher Zust?nde adressiert. III-V-Verbindungshalbleiter dienen hier als relevante Modellsysteme zur Untersuchung der Grenzfl?chendynamik in Bezug auf ausgew?hlte Oberfl?chenmodifizierungen. M?glichkeiten zur Modifizierung von III-V-Oberfl?chen umfassen das epitaktische Aufwachsen dünner Filme, die in-situ-Oberfl?chentransformation und die Katalysatorabscheidung. Diese Verfahren k?nnen quasi-zweidimensionale Filme erzeugen, um die Korrosion zu verlangsamen und die photokatalytische Aktivit?t zu verbessern. Solche Oberfl?chenschichten erm?glichen die Anpassung der Elektronentransferdynamik durch gezielte Modifikationen der elektronischen Struktur. Durch Untersuchung verschiedener Oberfl?chenmodifizierungen erlangen wir ein allgemeines Verst?ndnis davon, wie mittels Grenzfl?chendesign der Elektronentransport in Richtung der katalytisch aktiven Oberfl?che gef?rdert wird. Die wissenschaftlichen Fragestellungen lauten, (i) ob die Abkühlung hei?er Elektronen an modifizierten Oberfl?chen bei relevanten Anregungsdichten wesentlich langsamer als im Volumenmaterial sein kann, (ii) ob Grenzfl?chenzust?nde spezifisch in der N?he des Leitungsbandes erzeugt werden k?nnen, (iii) wie die Elektronendichte erh?ht, und nicht-strahlende Rekombination unterdrückt werden kann. In der langfristigen Perspektive des Konsortiums werden Antworten auf diese Fragen das Design der Funktionalisierungsschichten der dann zu entwickelnden neuartigen Mehrfachabsorbersysteme unterstützen, um optimale Ladungstrennung und -transfer für katalytische Mehrelektronen-Prozesse zu erm?glichen.

DFG-Verfahren Sachbeihilfen